一、研究背景

物联网（IoT）的出现引发了人们对多功能可穿戴电子设备的极大兴趣。这些设备能够实时监测各种物理刺激，包括压力、应变、温度和湿度。它们在人体健康监测、电子皮肤、智能热疗和人机交互方面的潜在应用已经引起了相当大的关注。各种传感技术已经被用来成功地构建基于电容型、压阻型、压电型、摩擦电型等的柔性应变传感器。其中，基于压阻型的柔性应变传感器具有复杂的弹性能力，并且在传统金属或半导体传感器可能无法到达的位置具有直接的生产方法。由于可穿戴式压阻式传感器能够监测和量化人体运动和活动产生的生理数据，因此对人身安全和健康具有重要影响。同时，值得注意的是，来自可穿戴设备的电磁干扰（EMI）对可穿戴电子设备和机器人系统的功能有重大影响，特别是那些包含非常敏感和精确组件的设备。因此，迫切需要开发和生产具有捕获人体生理信息和屏蔽电磁辐射有害影响的多功能可穿戴材料。

多功能设备是高集成度、低功耗和柔性电子应用扩散的一种广泛期待的策略。迄今为止，广泛的研究工作已经致力于导电材料与柔性基板的集成，以制造多功能，柔性传感器。例如，Wang等人通过使用涂层和热交联技术在各种基材上浇铸AgNWs和生物质衍生的有机盐混合导电水性油墨，创造了具有EMI屏蔽、焦耳加热和应变传感的柔性多功能电子产品。Zong等人通过将AgNMs、Fe3O4纳米颗粒和PDMS集成到商用织物中，创造了具有强EMI屏蔽和被动辐射加热能力的可穿戴多功能设备。然而，在柔性基体中实现导电活性材料的均匀集成是一个重大挑战。作为制备技术的一个组成部分，材料经过碳化以产生具有可压缩性和弹性的碳气凝胶。这些气凝胶在导电性、实用性和稳定性方面表现出显著的优势。由于碳气凝胶具有可控的三维层次结构、低密度、显著的吸附能力和高孔隙率等优点，因此在各种应用中得到了广泛的应用。此外，由于其将外部应变转换为可识别的电信号的能力，它已被证明是创建高性能可穿戴传感器的关键部件之一。因此，碳气凝胶的研究以其简单的合成方法、可调节的微观结构和卓越的性能为特点，已成为一个突出的研究领域。

聚酰亚胺（PI）由于其优异的耐热性、优异的机械性能和优异的耐化学性，被广泛应用于航空航天、国防、光电子等各个行业。将PI转化为碳材料可以通过碳化过程来实现，这需要将PI置于高温下。PI作为一种碳质材料，具有产碳率高、炭化和石墨化过程简单、导电性和导热性好等优点。然而，这些碳材料面临着一个具有挑战性的任务，即很难构建一个内部连续的三维导电网络，该网络可以线性响应并用于可穿戴电子器件。

值得注意的是，通过静电纺丝设备生产的纳米纤维气凝胶有几个显著的优点，包括重量轻、纳米结构可调节和可扩展制造。此外，电纺纳米纤维气凝胶具有柔韧性、高孔隙率和透气性，非常适合用于高性能可穿戴材料。本研究以聚酰亚胺为原料，通过简单有效的碳化方法制备了基于碳纳米纤维气凝胶（PI-CNA）的多功能压阻传感器。研究了碳化温度对PI纳米纤维气凝胶的微观结构、密度和电导率等性能的影响。研究了不同碳化温度对材料内部微观结构、机械性能和电学特性的影响。PI-CNA材料在人体活动综合监测中的应用性能评价既包括对跑步、跳跃、行走、关节运动等剧烈动作的检测，也包括对脉搏、表情、呼吸、言语等细微身体活动的检测。此外，还系统地研究了所制备的PI-CNA的电磁干扰屏蔽性能和焦耳加热性能。因此，多功能PI-CNA材料在电子皮肤、智能热疗和人工智能领域的发展潜力可以为新的柔性、可穿戴电子设备铺平道路。

二、摘要

制造具有超低密度、高导电性和超弹性的碳气凝胶仍是一项巨大挑战。本研究以电纺聚酰亚胺气凝胶为原料，制备出可多功能应用的柔性碳纳米纤维气凝胶（PI-CNA）。基于 PI-CNA 的轻型压阻传感器具有线性范围宽（0-217 kPa）、响应/恢复时间快、耐疲劳（12,000 次循环）等特点。更重要的是，出色的压力传感功能使 PI-CNA 能够用于全范围的医疗保健传感，包括脉搏监测、生理活动检测、语音识别和步态识别。此外，PI-CNA 的 EMI SE 和 A 系数分别达到 45 dB 和 0.62，这表明由于多重反射和吸收，它具有出色的以吸收为主的 EMI 屏蔽效果。此外，在低电源电压（1.5-5 V）条件下，PI-CNA 具有令人满意的焦耳加热性能（最高 120 °C）和快速响应时间（10-30 秒），并且在长期反复加热/冷却循环中具有足够的加热可靠性和可重复性。所制造的 PI-CNA 在可穿戴技术、能量转换、电子皮肤和人工智能领域具有巨大的应用潜力。

三、结论

总之，我们展示了一种轻型 PI-CNA，它具有全范围医疗保健传感、电磁干扰屏蔽以及通过湿气诱导电纺和碳化实现焦耳加热的多种功能。基于 PI-CNA 的传感器具有优异的传感性能、宽线性范围（0-217 kPa）、快速响应/恢复时间（230/120 ms）和高耐用性（12,000 次循环）。此外，为了确定 PI-CNA 传感器在可穿戴应用方面的能力，还进行了全方位的身体活动监测，如脉搏、关节弯曲、表情、呼吸、声带振动和步态识别。得益于特殊的导电网络，PI-CNA 还表现出 45 dB 的优异 EMI 屏蔽性能和 0.62 的高 A 值，这表明由于多重反射和内部吸收效应，它具有出色的吸收主导型 EMI 屏蔽机制。此外，PI-CNA 还具有出色的焦耳加热能力，在 5 V 电源电压下加热温度可达 120 °C，加热和冷却响应迅速，工作稳定性极佳。PI-CNA 可穿戴小工具因其多功能性，预计将在健康监测、电磁保护和焦耳加热处理领域提供显著优势。

图1.PI-CNA 的制备过程示意图和多功能应用。

图2.PI-CNA在(a) 700°C, (b) 800°C, (C) 900°C和(d) 1000°C碳化的SEM图像。(e) PINA光学照片。(f) PI-CNA气凝胶的电导率。不同炭化温度下PI-CNA气凝胶的表征。(g) FTIR光谱；(h)拉曼光谱；(i) XRD图谱；(j) XPS巡天光谱；(k) n1s的高分辨率XPS光谱

图3.(a) PI-CNA 气凝胶的电磁干扰屏蔽效果，(b) SET、SEA 和 SER 值，(c) PI-CNA 气凝胶的功率系数，以及 (d) PI-CNA 气凝胶的电磁干扰屏蔽机理图解。