随着全球能源需求的激增和环境问题的加剧，开发高效、低成本的清洁能源技术成为当务之急。氢能因其高能量密度和零碳排放特性被视为未来能源体系的核心，而电解水制氢技术的关键在于析氧反应（OER）的高效催化。传统的贵金属催化剂（如RuO₂、IrO₂）虽性能优异，但其高昂成本和稀缺性限制了大规模应用。

近年来，过渡金属氧化物（如Co、Ni基材料）因其资源丰富和催化潜力备受关注，但如何优化其活性与稳定性仍是难题。在这一背景下，沙特吉达大学与巴基斯坦巴哈丁·扎卡里亚大学的联合研究团队，通过机器学习辅助设计，成功开发出一种基于Co₃O₄/NiO双金属氧化物与电纺纳米纤维复合的高效OER催化剂，为可再生能源技术提供了新思路。

材料设计与制备：结构创新与协同效应

研究团队以聚苯胺（PN）和醋酸纤维素（CA）为基底，通过静电纺技术制备了具有高导电性和大比表面积的PNCA纳米纤维。这种纤维不仅提供了三维多孔骨架，其表面的极性基团（如羟基、氨基）还能通过氢键作用增强与金属氧化物的结合力。在此基础上，团队创新性地引入Co₃O₄/NiO冰棒状结构（CNPS）——通过共沉淀法合成的双金属氧化物纳米棒，其直径约为70-90纳米，形似微型冰棒，并自组装成“微桶”状结构（图1）。这种设计通过双金属协同效应（Co²⁺/Co³⁺与Ni²⁺/Ni³⁺的氧化还原循环）显著提升了催化活性，同时纳米棒的规则排列确保了活性位点的均匀暴露。

机器学习优化：数据驱动的催化剂设计

传统试错法在多元金属比例优化中效率低下。为此，研究团队首次将机器学习（ML）引入催化剂设计，通过回归模型（包括梯度提升回归GBR、决策树DTR等）预测并优化CNPS中Co与Ni的摩尔比及负载量。实验数据集涵盖16种Co(NO₃)₂和Ni(NO₃)₂配比（0.5-2 g）及三种质量负载（0.5-1.5 mg），目标是最小化过电位（η）。结果显示，GBR模型的预测精度最高（R²=99.54%，RMSE=3.2 mV），远优于支持向量回归（SVR）等模型（图3）。最终优化的CNPS@PNCA电极在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位仅为237 mV，较纯Co₃O₄（430 mV）和NiO（380 mV）显著降低。

性能验证：高效催化与长时稳定性

低起始电位：在碱性电解液（1 M KOH）中，CNPS@PNCA电极展现出令人瞩目的电催化性能。通过循环伏安法（CV）和线性扫描伏安法（LSV）测试，研究团队发现该电极的起始电位仅为1.40 V（vs. RHE），较未改性的镍泡沫基底（1.59 V）降低了近190 mV（图5A-B）。这种显著的电位优势意味着电解水反应所需能量输入大幅减少，直接降低了制氢过程的能耗成本。进一步分析LSV曲线发现，在10 mA cm⁻²的工业基准电流密度下，电极的过电位仅为237 mV，不仅优于纯Co₃O₄（430 mV）和NiO（380 mV），甚至接近商用RuO₂催化剂的水平（约230 mV）。这种性能的跃升源于双金属协同效应与纳米纤维载体的协同作用——Co³⁺与Ni³⁺的氧化还原循环加速了羟基（OH⁻）的吸附与转化，而电纺纤维的三维网络则为电荷传输提供了高效通道。

动力学显著提升：CNPS@PNCA的塔菲尔斜率为62.1 mV dec⁻¹（图5C），较传统Co₃O₄（173.1 mV dec⁻¹）降低了近64%。这一数值表明，电极表面反应的速率控制步骤从缓慢的电荷转移转变为更高效的物质扩散，印证了冰棒状结构与纳米纤维复合带来的活性位点暴露优势。值得注意的是，在400 mV过电位下，电极的电流密度高达120 mA cm⁻²，是纯Co₃O₄材料的8倍，充分体现了复合材料的本征活性提升。这种高电流输出能力对于实际电解槽的高效运行至关重要。

超长稳定性：通过100小时的计时电流法测试（图7），CNPS@PNCA电极的电流密度仅从初始的35 mA cm⁻²衰减至27 mA cm⁻²（保留率约78%），性能衰减幅度远低于同类非贵金属催化剂。这种优异的稳定性得益于材料的多级结构设计：PNCA纳米纤维通过氢键网络（CA的羟基与PN的氨基结合）形成机械支撑骨架，有效抑制了金属氧化物在反应中的团聚与脱落；而CNPS的“微桶”状结构则通过规则排列减少了电解液冲刷导致的活性位点损失。接触角测试进一步验证了材料表面的亲水性，CNPS@PNCA的接触角为125.36°，表面能低至2.24 mN/m，表明其与电解液的界面相互作用更为温和，减少了气泡滞留对催化过程的干扰。

性能提升：多重协同效应

机理研究表明，催化性能的提升源于多重协同效应。首先，Co₃O₄与NiO的电子耦合优化了金属d带中心位置，降低了*OOH中间体的吸附能垒；其次，PNCA纤维的高导电性（电导率达6.5 S/cm）构建了连续的电子传输路径，使反应过程中的电荷转移阻力（Rct）降至9.06 Ω，较纯金属氧化物降低了近40%；此外，冰棒状纳米棒的规则排列与纤维的孔隙结构（BET比表面积达162.5 m²/g）共同促进了电解质的渗透与产物的快速脱附，避免了活性位点的阻塞。这种“结构-功能”一体化的设计理念，为下一代高稳定性催化材料的开发提供了重要参考。

结论：

本文通过机器学习优化的Co3O4/NiO冰棍棒状结构（CNPS）涂覆的聚苯胺/醋酸纤维素（PNCA）电纺纳米纤维基电催化剂被成功合成在镍泡沫表面。采用数据驱动的机器学习方法对材料组成进行优化，预测并验证了材料的电催化性能。

机器学习优化的CNPS@PNCA纳米复合材料展现出高电催化活性，其起始电位低至1.40 V，相较于CNPS（1.41 V）、NiO（1.45 V）、Co3O4（1.55 V）和镍泡沫（1.56 V）。这种改进的电催化性能和在碱性条件下的高稳定性可归因于CNPS的优化协同效应及其与PNCA电纺纳米纤维的导电性相结合，从而实现了活性位点的最大化和均匀暴露、对OH⁻离子的高效吸附以及长期循环稳定性，从而提升了电催化性能。

本研究通过机器学习与纳米技术的深度融合，不仅实现了Co₃O₄/NiO基催化剂的性能飞跃，更展示了数据驱动科研模式的强大潜力。随着人工智能与材料科学的进一步交叉，未来或将涌现更多“智能设计”的高效材料，为可持续发展注入新动能。

文章来源：https://doi.org/10.1038/s41598-025-95130-7