一、研究背景

近年来，由于全球在脱碳方面的努力以及氢技术可以提供的潜在解决方案，全球对氢的需求一直在显著增加。例如，2021年的氢需求为9400万吨，预计到2030年将接近1.3亿吨。这一需求的大部分是由化学品生产（主要是氨和甲醇）、炼油和燃料经济性驱动的。这种生产的最大份额来自蒸汽-甲烷重整（SMR）。与其他商业制氢工艺相比，SMR由于其可扩展性、效率、低原料、生产和运营成本，目前在经济上最具吸引力。

然而，不减的SMR是温室气体（GHG）排放的重要来源，每生产1公斤H2产生约10公斤CO2温室气体排放主要是由于在SMR炉中使用天然气燃烧来提供驱动吸热重整到高转化率所需的热量。根据联合国环境规划署（UNEP）的最新报告，自2021年英国格拉斯哥气候峰会以来，国际社会在实施减少温室气体排放的战略方面几乎没有取得进展。这种缺乏进展使世界走上了超越巴黎气候目标1.5°C的轨道。为了使制氢部门显著减少其温室气体排放份额，迫切需要快速开发和部署大规模的、全系统的脱碳措施。

目前已有两种商业规模的技术可以最大限度地减少或消除制氢过程中的温室气体排放：(1)具有碳捕获、利用和储存的小型堆，即：，蓝色氢；(2)电解，即：绿色氢。然而，2021年仅生产了100万吨低排放氢气，其中绝大多数使用未减排量的SMR.2。为了遵守《巴黎协定》，到2050年实现全球净零排放需要1亿吨低排放氢气。

本研究的主要目的是通过实验研究涂覆催化剂的高电阻导线的焦耳（电阻）加热作为SMR加热过程通电的潜在方法的可行性。实验尺度的焦耳加热实验是通过施加直流电通过铁铝金属线。据我们所知，焦耳加热催化丝应用于SMR尚未在公开文献中报道。电线可以是直的也可以是盘状的，可以是未涂覆的，也可以是涂覆重整催化剂（Ni/ZrO2）的。CH4和蒸汽的混合物（控制蒸汽与甲烷的比例）在常压下被送入装有焦耳加热线圈的不锈钢管。实验在50 - 90w的功率设置范围内进行。从反应器流出的未反应蒸汽冷凝后，傅里叶变换红外分析用于检测和量化CO， CO2和CH4。这项工作的发现为通过电气化使氢价值链脱碳的努力提供了有价值的见解。

二、摘要

通过焦耳加热设备进行焦耳（电阻）加热作为蒸汽-甲烷重整加热过程带电的一种潜在方法。本研究的意义和相关性是由三个因素驱动的：(1)全球对氢气作为化工制造和炼油原料的需求不断增加；(2)扩大氢作为无碳能源载体的作用；(3)氢价值链生产环节脱碳。FeCrAl金属线线圈涂层均匀与Ni /氧化锆催化剂被用于电阻加热实验。电阻功率在50 - 90w范围内通过改变导线上的电压来提供。结果表明，当功率超过60 W时（估计电线温度为750℃），甲烷转化率显著增加。将实验结果与常规加热的镀覆线和焦耳加热的未镀覆ZrO2线进行了比较，以阐明Ni和ZrO2的作用以及加热方法的差异。在一定功率范围内，焦耳加热的Ni/ zro2包覆线的甲烷转化率高于常规加热的Ni/ zro2包覆线。结果表明，在实验条件下，用焦耳加热催化剂包覆金属丝对蒸汽-甲烷重整是有效的。讨论了有趣的转换特性的潜在原因。

三、结论

在本研究的实验条件下，证明了Ni/ zro2涂层导线的焦耳加热对SMR是有效的。镍/ZrO2催化剂在FeCrAl金属丝上的涂层均匀分布，裸露金属丝的暴露最小。镀层中镍颗粒分布均匀，无明显团聚现象。通过在50-90 W的功率设置范围内对涂覆导线两端施加电压，实验结果表明，在功率设置大于60 W（估计导线温度为750°C）时，甲烷转化率急剧增加。Ni/ zro2涂层线的转化率明显高于未涂层线或zro2涂层线，清楚地表明Ni是活性催化剂。综上所述，该结果首次为电热催化丝反应器制氢的潜力提供了实验证据。

图1.10 wt %和20 wt % Ni/ZrO2的粉末XRD谱图。

图2.FeCrAl丝(a)煅烧前和（b和c）煅烧后的SEM图像。