一、研究背景

采矿、印染等人类活动产生的含重金属废水(如Cr（VI）、Sb（V)、Ni（II）、Cu(II)）的无节制排放，对生态系统的自我运行构成严重威胁。fe0基材料具有较强的反应活性，被认为是环境修复的优良电子给体和还原剂。尽管有这些优点，但由于在实际应用中遇到的钝化和聚集问题，它们在重金属去除方面的效率仍然令人不满意。为了解决这一限制，一种有效的策略是将二次金属加入到铁基双金属纳米颗粒中，从而通过形成的电偶效应或氢原子生成来增强其去除污染物的活性。然而，大多数具有正氧化还原电位或催化性能的金属，如Pd、Pt、Ag、Cu、Ni和Pb，往往受到成本或毒性的限制。因此，选择具有成本效益和环境友好的金属进行双金属改性势在必行。

最近，碳辅助闪速焦耳加热（FJH）技术，一种简单且可扩展的技术，通过独特的毫秒加热和淬火过程，显示出快速合成还原性铁/碳纳米复合材料的巨大潜力。在本文中，我们旨在利用FJH技术在碳基体上制备高还原性的FeMg/NC双金属纳米复合材料，并提高Mg的活性。首先，可以预测含Fe/ mg前驱体中化学键的断裂会在快速加热过程（~ 50 ms, >3000 K）中形成高活性组分（如Fe0和Mg0），随后发生相固熔反应形成双金属结构。这种相融合结构有望加强原子轨道杂化，通过电子离域提高还原能力。此外，快速淬火过程可能会阻碍这些成分的聚集，从而促进小尺寸高活性金属颗粒的产生。此外，超高温和电击作用可以将碳基体转化为石墨烯，以维持这些还原性组分的高稳定性和活性。然而，需要验证所获得的材料是否能提高污染物的去除能力。在这方面，必须明确加强污染物去除的机理。

因此，采用闪蒸焦耳加热设备合成FeMg/NC，以(1)考察双金属改性对典型含重金属废水(包括Cr（VI）、Sb（V)、Ni（II）和Cu(II)）去除能力的影响；(2)研究其结构演化与相应重金属去除性能的相互作用；(3)探讨双金属改性去除这些污染物的机理。最后，作为概念验证，模拟含重金属废水展示了FeMg/NC在实际应用中的巨大潜力。

二、摘要

fe0基材料在去除重金属方面表现出强大的能力，但它们的钝化问题仍然是一个挑战。利用双金属改性的协同效应，利用闪速焦耳加热技术构建了一种新型的还原性FeMg双金属纳米复合材料（FeMg/NC）。通过超快加热和淬火工艺，在生成的芳碳层中形成了由Fe0和Mg0组成的相融合结构。与单金属纳米复合材料相比，将高还原性Mg0掺入fe0基材料可使污染物去除效率提高约2-3倍。实验和理论计算表明，这种增强的去除效率来自于FeMg/NC与目标污染物的双重协同效应，促进了FeMg/NC与目标污染物的相互作用。也就是说，吸附导致污染物向内定向扩散，并且通过电子离域效应加速了电子从这种形成的相融合结构向外释放。因此，FeMg/NC对典型重金属(包括Cr（VI）、Sb（V)、Ni（II）和Cu(II)）具有优异的去除能力。该研究证明了焦耳加热技术在构建双金属纳米复合材料中的灵活性，该技术可以有效地解决重金属污染问题，为开发更有影响力的环境修复材料开辟了无限的可能性。

三、结论

本文的理论和实验结果表明，这种双金属结构有利于这些重金属在其表面活性位点吸附，吸附能低得多，电子离域效应加速了电子从金属核向表面的转移，容易促进这些重金属的还原和去除。值得注意的是，芳碳层在污染物向内扩散中起着至关重要的作用，有利于后续的还原。综上所述，我们认为FeMg/NC样品去除污染物的能力增强可能是相融合结构还原和形成的金属氧化物和芳香碳层的吸附共同作用的结果。

图1.FeMg/NC纳米复合材料的合成及重金属去除性能研究(a)碳辅助闪蒸焦耳加热（FJH）技术合成FeMg/NC的机理示意图（涉及FJH工艺和FeMg/NC样品对各种重金属的去除效率）。比较(b) Cr（VI）和Sb(V), (c) Ni（II）和Cu（II）对FeMg/NC样品的去除能力（绿色标记的半固体形状代表改性ZVI样品，蓝色标记的固体形状代表双金属样品）。

图2.电子显微镜和表面化学性质分析。(a) FeMg/NC的TEM图像。(b) FeMg/NC样品的高分辨率透射电镜（HR-TEM）图像。(c) FeMg/NC样品的高角度环形暗场（HAADF）图像和相应的Mg、Fe、O、c元素映射及其重叠图像。(d) Mg/NC、Fe/NC和FeMg/NC样品的XRD谱图。(e)去除Cr（VI）过程中各种样品的稳定性分析（注：所有样品均暴露于空气中3个月）。毫克/ NC (f)塔菲尔曲线,Fe /数控,分别和FeMg /数控样本。