一、研究背景

随着阳能转换技术研究的深入，光电催化（PEC）裂解水生成绿色、清洁、可持续的氢气受到了广泛关注。在PEC系统中，氧和氢都可以在光阳极和光电阴极分别产生，这使得反应产物更容易分离，具有更大的工业应用潜力。

在光电催化水裂解制氢反应中，光催化剂的选择决定了PEC反应的效率和选择性因为它能够吸收光并利用光子的能量来驱动化学反应，也可以作为经典的催化剂来提高反应速率。氮化碳（C3N4）具有独特的电子性质、高的化学稳定性和合适的带隙，是一种很有前途的制氢催化剂。但其固有的光生载流子复合率高、可见光吸收不足等特性限制了其广泛应用。然而，C3N4具有控制最高已占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道的能力，这使得C3N4更容易提高其光电效率为了提高C3N4.4的性能，我们已经尝试了各种方法，在我们之前的工作中，通过快速焦耳加热，可以一步制备出负载Pt的富氮缺陷C3N4

本文在双室反应器中合成了Pt/C3N4-NVs光阳极，考察了其在光电催化水裂解中的活性，并对反应机理进行了分析和研究。本文对C3N4大规模光电催化制氢的产业化前景进行了探讨。

如图1a合成工艺流程图所示，将c3n4基光催化剂（Pt/C3N4-NVs）涂覆在FTO导电玻璃上，制备了用于光电催化的光阳极。

二、摘要

光电催化水裂解制氢具有很大的工业应用潜力。本文制备了Pt/C3N4-NVs作为光阳极，在300 W氙灯照明下，当偏置电压为1.23 V （vs. RHE）时，其光电催化产氢率达到717.82 μmol g−1 h−1，且光电流密度在24 h内保持稳定，表明c3n4基光催化剂具有良好的光稳定性和工业应用前景。

三、结论

综上所述，本工作制备了碳氮基光催化剂Pt/C3N4-NVs作为光阳极，并将其应用于光电催化水分解技术。Pt/C3N4-NVs在0.1 M Na2SO4溶液电解液中，施加1.23 V的偏置电压（vs. RHE），光电催化水裂解制氢的速率达到717.82 μmol g−1 h−1，并在光照下的i-T曲线测试中保持了24 h的光电流稳定性。证实了在C3N4中构建氮缺陷可以优化半导体材料的能带结构，增强光子捕获能力，抑制光生电子-空穴对的络合作用。同时，贵金属的加载可以促进光生电子的转移和分离。总的来说，本工作探索了C3N4催化剂的光电催化水裂解到水中制氢的未来工业化。

图1.(a) Pt/C3N4- nvs光阳极的合成过程，(b) C3N4、(c) C3N4- nvs, (d) Pt/C3N4- nvs的SEM图像，(e)和(f) Pt/C3N4- nvs的TEM图像，(g) C3N4、C3N4- nvs和Pt/C3N4- nvs的氮吸附-解吸等温线。

图2.(a) C3N4、C3N4- nvs和Pt/C3N4- nvs的XRD谱图。(b) Pt/C3N4-NVs的XPS谱图，(c) c1s, (d) n1s, (e) pt4f, (f) o1s。