国立清华大学陈翰仪副教授团队：通过静电喷雾沉积制备三维多孔还原氧化石墨烯涂层锌阳极，用于高稳定性水合锌离子电容器

发布时间：2024.09.14
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国立清华大学材料科学工程学系，陈翰仪副教授研究团队，在《Carbon》中发表了“3D Porous Reduced Graphene Oxide-Coated Zinc Anodes for Highly-stable Aqueous Zinc-Ion Capacitors via Electrostatic Spray Deposition”通过静电喷雾沉积技术制备的3D多孔rGO包覆Zn负极，为水系锌离子电容器提供了前所未有的稳定性和性能。

一、研究背景

锌离子储能装置价格低廉、安全，得益于锌金属的丰富和高化学稳定性。然而，它们的电化学性能较差，原因是锌金属阳极的锌剥离/镀层过程不稳定以及副反应的发生。

二、研究方法

在本研究中，通过静电喷雾沉积 (ESD) 制备了 3D 多孔还原氧化石墨烯涂覆的锌 (rGO@Zn)，并将其用作水系混合锌离子电容器 (ZIC) 的阳极。这种一步法技术不仅成本效益高，而且能够精确控制涂层的形态和结构。

图1.3D多孔结构示意图rGO@Zn在不同的ESD温度下。

三、研究亮点

1.性能提升

与传统Zn负极相比，在锌上涂覆具有大表面积的3D 多孔 rGO 可产生低电荷转移电阻和小电压滞后 (44.5 mV)，以及在水系混合 ZIC 中，更高的能量密度(25 Wh kg-1，10,882 W kg-1)。此外，Zn阳极表面的导电rGO在Zn剥离/镀层过程中稳定了电场，功能基团引导Zn2+沉积位点，导致循环过程中Zn沉积均匀，并提高了电化学性能。

图2.（a） GO的拉曼光谱，GO@Zn（无ESD，200°C），多孔rGO@Zn（100℃），rGO@Zn（100°C），以及rGO@Zn（200°C）（b）三维多孔材料的XPS光谱rGO@Zn（100°C、150°C和200°C），GO@Zn（不含ESD，200°C）和GO，（C）室温（25°C）下的EIS测量，以及（d）三维多孔材料的Arrhenius曲线和相应的活化能rGO@Zn以及裸露的锌。

图3.三维多孔AC//Zn全电池的电化学性能rGO@Zn（200°C）和裸锌阳极：（a）扫描速率为5 mV s-1时的CV曲线，（b）电流密度为1 a g−1时的GCD曲线。

2.稳定性好

经过3000小时的长期循环测试，rGO@Zn负极表现出卓越的稳定性，这对于实现“碳中和”社会和零排放目标至关重要。

图4.三维多孔Zn//Zn对称电池的电化学行为rGO@Zn（100°C、150°C和200°C），GO@Zn（不含ESD，200°C）和裸锌电极，电流密度为0.2 mA cm-2，面积容量为0.2 mAh cm-2：（a）3D多孔材料的短期循环性能rGO@Zn以及GO@Zn（不含ESD，200°C）不同ESD基板温度下的电极，（b）（a）的放大图，（C）3D多孔材料循环测试期间的电压滞后总结rGO@Zn不同ESD基板温度（100°C、150°C和200°C）下的电极，以及（d）3D多孔材料的长期循环性能rGO@Zn（200°C）和裸锌电极。

3.抑制枝晶形成

原位同步辐射X射线显微镜和光学显微镜分析揭示了rGO涂层如何有效抑制锌枝晶的形成，从而提高了锌负极的安全性和可靠性。

图5.具有3D多孔结构的AC//Zn全电池的原位TXM图像rGO@Zn（200°C）和1.9 V（完全充电）下的裸锌阳极进行10次循环。

图6.具有3D多孔结构的AC//Zn全电池的原位OM图像rGO@Zn（200°C）和裸锌阳极，电流密度为5A g−1，循环200次。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2024.119467

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